【01研究背景】
人类视觉系统是一项非凡的工程，通过获取丰富的动态信息，使我们能够同时感知和分类外部光信号，从而提高了人脑在处理复杂和时间紧迫任务时的效率。然而，现有的视觉芯片由于传感组件、存储元件和计算单元的物理隔离，常常面临时间延迟和过度能耗的挑战。为了克服这一限制，科研人员一直在探索将传感、存储和图像处理功能于一体的存内计算技术。
先前的研究采用了栅极电压和光刺激的双重调制来调节突触电流的衰减动力学，实现了宽带响应和低功耗。然而，这些研究主要表现出正向的响应，但未能实现双向的权重更新。光、电和化学信号的协同相互作用是大脑视觉感知和处理的基础，并实现了传统人工突触器件不可能实现的功能。因此，具有多因子调制并拥有双向和可定制光学响应的神经形态器件将对多功能和多样化的智能视觉存内计算产生巨大影响。
【02成果介绍】
近日，复旦大学光电研究院的褚君浩院士/李文武教授团队和福州大学陈惠鹏团队，通过量子点的表面配体工程，开发出了一种具有多因子调制的基于量子点体异质结的突触晶体管。这项研究通过控制量子点和有机半导体之间的电荷传输，实现了可调衰减记忆，将线性权重更新转化为线性、双向和中心对称的光学突触响应。此外，将该器件与卷积神经网络相结合，实现了对复杂噪声服装图像的增强识别，取得了90.3%的准确率，突显了中心对称权重更新的重要性。量子点的表面配体工程为异质结晶体管的突触权重的调控提供了一种有效的方法，促进了晶体管存内计算的发展。研究结果以“Multi-factor Modulated Organic Bulk Heterojunction Synaptic Transistor Enabled by Ligand Engineering for Centrosymmetric In-sensor Computing”为题发表在《Advanced Functional Materials》期刊上，博士后李恩龙为第一作者，李文武教授和陈惠鹏教授为通讯作者。
【03数据概览】
图1. （a）视觉系统中光、电、化学信号的多因子调制示意图。（b）器件的多因子调节表明器件的突触权重可以通过光、栅极电压和配体的链长来调节。（c）利用突触器件作为卷积核实现噪声图像识别的CNN系统的示意图。
如图1a所示，视觉系统内的突触可塑性由电、光和化学刺激的组合控制。这些刺激导致各种突触后反应，包括抑制、增强和超增强。受益于器件中的额外化学调制，该器件可以通过调节体异质结中量子点的配体链长将线性突触权重更新转化为线性、双向和中心对称的光学突触响应（DDA，1-TDA和1-HDA分别为十二胺、十四胺和十六胺的钙钛矿量子点，图1b）。此外，基于该器件的卷积神经网络的卷积核可以通过配体的链长来调整，具有双向和中心对称光响应的器件对复杂的噪声图像具有更高的识别精度，展示了器件在存内计算的巨大潜力（图1c）。
图2. （a）具有不同配体链长的器件在单一紫外光脉冲下的光突触响应。（b）三个器件在单一激励和不同栅极电压下的突触响应。（c）十二胺器件的PPF指数随不同脉冲间隔的变化。（d）在不同脉冲间隔和0 V栅极电压下三个器件的PPF指数的比较。（e）和（f）在1 V和-1 V的栅极电压下混合了十二胺和十六胺量子点器件的PPF响应，（g）在1V栅极电压下混合十六胺量子点器件的PPF指数。（h）混合不同配体链长量子点的器件在不同栅极电压下的PPF指数。
如图2a所示，突触电流的衰减速度取决于量子点配体链的长度，其中，链长较短的短链器件（DDA）的光电流下降缓慢，无法恢复到初始状态表现为长期可塑性。而当混合具有长链的1-HDA量子点时，沟道电流迅速降低到其初始状态，对应于短期塑性。此外，不仅量子点的链长可以调节突触可塑性，栅极电压也在突触可塑性的调节中起着重要作用。图2b-2h展示了混合不同配体链长的量子点的晶体管在不同栅极电压下的突触响应，器件的PPF响应在-1 V的负栅极电压下增强，而在1 V的正栅极电压下被抑制。最重要的是，量子点的末端配体的链长对器件的PPF响应有很大影响。如图2f所示，当栅极电压从-1 V切换到1 V时，与1-HDA量子点混合的器件的PPF响应从增强变为抑制，表现出独特的光抑制现象。如图2g所示，PPF响应可以分为三个部分。当施加连续的负栅极电压时，PPF增强，这被定义为超增强。而在正栅极电压下出现了一种光抑制的现象，并且这种抑制现象只出现在正栅压下的长链修饰器件和正栅压较大的短链修饰器件中。此外，器件的PPF指数与栅极电压的变化呈线性关系，，特别是对于掺有1-HDA量子点的器件，在正负栅极电压下的PPF响应表现出几乎线性和中心对称的变化。
图3. （a-c）混合DDA、1-TDA和1-HAD量子点的器件在10、30和50脉冲数下的实时突触响应。（d）神经科学中习惯化和去习惯化行为的示意图。（e）不同栅极电压下混合DDA量子点的器件的突触响应。
图3a-3c显示了三种器件在栅极电压为零时，重复光刺激下器件突触可塑性的变化。如图3a-3c所示，器件的突触权重随着脉冲数的增加而增加。此外，器件在去除光脉冲刺激后的记忆保持能力也随着脉冲数的增加而增强。通过施加连续和重复的刺激，在混合了1-HDA量子点的器件中还可以实现包括习惯化和去习惯化的非联想学习。图3e显示了当栅极电压分别设置为1 V、0 V和-1 V时，在重复的30个紫外光脉冲下1-HDA混合器件的突触可塑性的变化。如图3e所示，在1 V栅极电压和重复光刺激下，该器件的突触权重先下降，然后增强，这与神经系统中的去习惯行为一致，这对于克服突触中的疲劳现象具有重要意义，而在0 V和-1 V下的器件表现出具有重复光脉冲的典型光增强突触权重。
图4.（a）CNN实现图像识别的示意图。（b）三个典型的服装图像处于初始、添加噪声和识别状态。（c）器件在50个训练时期的识别精度。（d）器件在50个训练时段中的损失。（e）测试数据集分类结果的混淆矩阵。（f）增强和抑制卷积核的更新。
为了证明器件在存内计算中的潜力，作为概念验证，模拟了一个多层卷积神经网络，用于识别具有噪声的时装图像。该系统包含具有3×3卷积矩阵的卷积层和具有100个输入神经元和10个输出神经元的全连接层（图4a）。图4b为衬衫、鞋子和裤子在初始图像、噪声添加和识别状态下图像。如图4b所示，尽管对图像应用了额外的噪声像素点，但器件构建的CNN系统仍然能够准确识别服装的类型和风格。图4c示出了基于DDA、1-TDA和1-HDA器件的卷积神经网络在训练时期的识别精度，最终精度分别达到70.2%、78.3%和90.3%，表明器件的线性和中心对称双向权重更新能够实现更高的识别精度。图4d表明随着训练次数的增加，损失逐渐减少并最终收敛，说明训练的有效性。图4e进一步展示了基于1-HDA 器件构建的CNN在50个时期训练后测量的10类服装的分类结果的混淆矩阵。图4f分别示出了0、10、20、30和50个时期下的增强和抑制的卷积核。
【04总结与展望】
总之，通过调控CsPbBr3量子点的配体工程实现了具有多因子调制的有机异质结突触晶体管。通过调制外部光和电场以及钙钛矿量子点配体的链长，操纵量子点和半导体层之间的光生载流子传输。值得注意的是，随着链长的增加，器件光突触权重的振幅和记忆保持力下降，最终导致在混合长链量子点的器件中实现了线性、双向和中心对称权重更新。最后，在外部和内部因素的协同作用下，基于器件的CNN的卷积核可以通过量子点的链长进行调节，实现了最高90.3%的噪声时装图像识别准确率。钙钛矿量子点的表面配体工程为双向可控突触可塑性提供了一种简单的方法，在存内计算中具有巨大的潜力。
文章信息：E. Li, X. Wang, X. Yu, R. Yu, W. Li, T. Guo, J. Chu, H. Chen, Multi-Factor Modulated Organic Bulk Heterojunction Synaptic Transistor Enabled by Ligand Engineering for Centrosymmetric In-Sensor Computing. Adv. Funct. Mater. 2024, 2314980.
文章链接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202314980
