二次谐波（SHG）是非线性光学领域典型的参量过程之一，是实现多种非线性光学元件的核心机制，其响应特性与载体材料本身所属点群的对称性密切相关。二维材料丰富的多体电子学效应使其具有优异的非线性光学特性，且其原子级平整的表界面不受相位匹配限制，是非线性光学元件的理想载体。其中，NbOI2属于低对称手性C2点群，具有本征极化特性，SHG转化效率极高，且层间耦合较弱、不具有奇-偶层数依赖性，被认为是构筑二维非线性光学元件的重要组成部分。因此，探寻针对NbOI2 SHG特性的有效调控途径并阐明其物理机制，对于二维光学功能元件的发展具有重要意义。
近日，复旦大学光电研究院刘陶课题组在Nano Letters上发表题为《Anisotropic Strain-Tailoring Nonlinear Optical Response in van der Waals NbOI2》的论文，报道了定向应力场对于二维手性晶体NbOI2非线性光学特性的调控作用，并通过二阶磁化率张量揭示了应力场和SHG信号之间的关联性。
该工作首先研究了SHG信号强度和激发光功率的相关性，确认了其二阶光学特性，且材料的光致发光（PL）强度与层数成正相关，说明其具有较弱的层间耦合效应。随后，通过收集偏振PL以及正交方向的角分辨偏振拉曼信号，进一步阐明了材料晶格以及激子相关的各向异性特征。在此基础上，利用搭建的微纳应变平台对材料施加不同方向的单轴应变，探究极性方向和非极性方向SHG信号随应变强度的变化规律。结合应变拉曼对晶格振动模式的演化趋势进行分析，结果表明，在极性方向，应力场通过晶格拉伸增强Nb原子的偏心位移并提升其稳定性，产生更强的内建压电场以贡献额外的SHG信号；而在非极性方向，Nb-O和Nb-I化学键原子相对位移在应变作用下发生改变，导致晶格Peierls畸变增强，从而提升SHG信号。
在此基础上，该工作深入探究了NbOI2的角分辨SHG响应特性，揭示了二阶磁化率张量中非零元素随应变的变化规律，并定量分析了SHG信号和应力场之间的关联性。该工作展示了二维各向异性光学晶体中定向应力场和非线性光学特性的有效耦合，为新型非线性光学元件的设计带来更多可能。
该工作得到了国家自然科学基金、上海市自然科学基金、上海市扬帆、启明星计划等项目的支持。
图1. 定向单轴应变调控NbOI2 SHG响应特性。
图2.定向单轴应变和NbOI2 SHG信号的定量关联。
通讯作者简介：刘陶，复旦大学光电研究院青年研究员，国家海外优青、上海市领军人才（海外）、上海市科技启明星获得者。主要研究方向为二维物性调控及光电功能器件。以第一/通迅作者在Nat. Nanotech.、Nat. Electron.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.等知名期刊发表多篇论文。目前主持国家自然科学基金委、上海市科委等多项科研项目。
原文链接：H. Wang, Q. Chen, Y. Cao, W. Sang, F. Tan, H. Li, T. Wang, Y. Gan, D. Xiang, T. Liu, Anisotropic Strain-Tailoring Nonlinear Optical Response in van der Waals NbOI2. Nano Lett. 2024, https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00039.
备注：目前团队因科研工作需要，正面向海内外招聘优秀博士后研究人员和科研助理，欢迎有意从事新材料物性探究及光电功能器件的青年才俊加盟。
