二维层状范德华材料1T-TaS₂ 因其丰富的量子现象而吸引了广泛的研究兴趣，包括超导、莫特绝缘体、平带电子结构以及电荷密度波序等。其中1T-TaS2中的电荷密度波的相变行为可以通过外部微扰，如偏置电场、栅压、光脉冲以及电荷掺杂等进行调控，使得1T-TaS2在宽光谱红外至太赫兹波段光电探测应用中展现出巨大潜力。然而1T-TaS2中电场导致的电荷密度波相变机制却长期存在争议，为相应光电子器件设计及性能优化带来了挑战。
近日，复旦大学光电研究院/材料科学系褚君浩院士-黄海青年研究员团队在Nano Letters发表了关于1T-TaS2电荷密度波相变机制的研究论文，题为“Current-Driven to Thermally Driven Multistep Phase Transition of Charge Density Wave Order in 1T-TaS2”。通过系统地研究了1T-TaS₂ 在I-V 扫描过程中多步相变的演化过程。通过对温度变化、脉冲电压持续时间以及近红外光照对相变影响进行全面分析，揭示了多步电致相变中电流驱动和热效应驱动相变的共同作用机制，即随着电流增加，CDW相变机制从电流驱动逐渐转变为热驱动的过程。该研究结果为统一解释 1T-TaS₂ 中电驱动电荷密度波相变机制的长期争议提供了新见解，更为基于光热耦合实现红外探测提供了崭新思路。
图1 1T-TaS2纳米片多步相变的阈值驱动行为
该研究对不同厚度的少层 1T-TaS₂ 的电荷密度波相变进行了全面研究，考察了其在不同电场、温度和光照条件下的行为，以深入理解其内在机制。当样品从 300 K 冷却至 80 K 时，非线性 I-V 曲线显示出多步阻变现象，表明 1T-TaS₂ 中存在多个电荷密度波中间态。I-V 扫描中多态相变的出现和演化表现出对厚度和温度的强烈依赖性，这表明它与 1T-TaS₂ 中电荷密度波的基态和层间分布结构密切相关。在 I-V 扫描中的首次相变发生在一个稳定的阈值电流密度下，与温度无明显关联，而随后的相变则发生在更高电流下，并表现出强烈的温度依赖性。这表明 1T-TaS₂ 中的电荷密度波相变由两种不同的机制驱动：首次相变是电流驱动的，而后续相变是热驱动的。这一结论在脉冲 I-V 扫描实验中得到了进一步支持，其中施加电压的脉冲持续时间显著调制了后续相变的回滞出现和宽度，但对首次相变几乎没有影响。
此外，近红外光（NIR，1550 nm）照射通过局部加热样品展现了对电荷密度波相变的类似调控能力（图2）。如预期所示，与首次相变相比，后续相变对激光加热表现出更显著的可调性，进一步强化了其热驱动特性。此外，在固定电压偏置和光照条件下，I-V 扫描中的电驱动相变可以被等效实现。首次相变发生在相同的电流水平，而后续相变发生在相同的电导水平，这表明在 1T-TaS₂ 中存在两种具有不同机制的电驱动相变。
基于以上发现，研究发现可以通过调节偏置电压以及红外光照条件，可以精确控制材料局域热效应以实现动态调控其相变过程，从而实现针对红外光的高响应度探测，为设计基于电荷密度波相变机制的红外光电探测器件提供了新的思路。
图2 近红外光照下多步电致相变和回滞窗口的调控特性
本文以光电研究院硕士研究生杨千逸和微电量子与电子计算机研究院石武青年研究员为共同第一作者，黄海青年研究员为通讯作者。研究得到了上海市科学技术委员会科技创新计划、国家自然科学基金和上海市自然科学基金会的支持，部分实验工作在复旦大学微纳加工实验室完成。
【原文链接】https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05302
